2024-01-01 18:14

宏观尺度非均质性对测量多孔介质中动态两相流中流体-流体界面面积的动力学界面敏感示踪试验的影响


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摘要。

一种新的反应性智能示踪剂方法,称为动力学界面敏感(KIS)示踪剂测试,已经在实验室柱实验中得到验证,可以测量多孔介质中动态两相流驱油过程中毛细管相关的流体-流体界面面积。为了使示踪剂方法在实际现场条件下有效应用,需要研究多孔介质非均质性对前缘尺寸和比界面面积的影响,从而研究对动力学界面敏感的示踪剂实验和相应的突破曲线受到多大影响。本研究采用二维达西尺度两相流反应输运模型,数值研究了KIS示踪剂在非均质多孔介质中的输运。模拟了细孔和粗孔两种多孔介质构成的区域内的初级排水过程。研究了不同包裹体数量和几何分布的非均质模式。结果表明,突破曲线的形状可以作为量化位移锋面粗糙度、区域内比界面面积和区域非均质性(如多孔介质内部是否存在优先流动通道)的指标。结果表明:当位移锋粗糙度较小时,浓度突破曲线呈线性增加;突破曲线的斜率与低渗透砂岩包裹体所占体积的比例呈线性关系。体积平均比界面面积和过渡区的大小可由突破曲线的斜率确定。

介绍

了解孔隙介质中两相流的前缘位移机制,定量确定流体-流体界面面积,对水文地质学、环境科学、石油工程、水资源学、土力学等地球科学领域具有重要意义。例如,在地质构造中CO2储存的背景下,CO2残留和溶解度捕获机制受到分离两种流体相(即盐水和超临界CO2)的界面大小的高度影响。因此,了解有效界面面积、大小和注入二氧化碳羽流的形状对于提供地层内捕集效果的信息非常重要(Niemi et al. 2017)。一个活跃的研究领域是开发能够跟踪流体运动的新的有效监测技术。由于示踪技术提供了关于储层的水力、输运和反应过程及参数的直接信息,因此它们已被广泛用于研究气和液体的运动。

位移时锋面不稳定性

大量的理论和实验研究致力于理解孔隙尺度上的非混相驱油过程(Lenormand et al. 1988),但这些发现不能直接应用于连续体(达西)尺度。当入侵流体的粘性小于防御流体时,位移锋变得不稳定并形成“手指”,而稳定锋的锋面粗糙度随时间不变。尽管进行了数十年的研究,但对不稳定锋面随时间增长的预测仍然知之甚少(例如,msamuest et al. 2002;Heiß et al. 2011)。这种现象(通过流动性较低的相位形成高度流动的相位通道)被称为粘性指指,导致树形结构在整个网络中扩散(Lenormand et al. 1988)。前缘不稳定可以由各种因素引起,例如重力和粘度的差异以及渗透率的变化。通道是指由岩石结构和孔隙几何形状的变化(即渗透率、毛管压力和相对渗透率的变化)引起的优先通道的形成,不应与粘性指动相混淆(Bouquet et al. 2020)。

非均质性与锋面形态的实验研究

地质非均质性和驱替过程中的不稳定行为的相互作用可产生具有残余、神经节和池的复杂圈闭结构。尽管人们对流体-流体界面的传质过程已经有了很好的了解,但在复杂夹持形态下的现场系统中发生的同样过程仍然是许多研究的主题(Page et al. 2007)。采用高分辨率x射线微断层扫描(XMT)(例如,Porter等人,2010年)或薄微模型(例如,Karadimitriou等人,2016年)等技术的微观尺度研究可用于了解基本的流体-流体界面过程并量化流体-流体界面面积。然而,在孔隙尺度上,流体既可以侵入空间,也可以不侵入空间,介质的非均质性与达西(宏观)尺度下的介质的非均质性有着根本的不同,达西(宏观)尺度下,所有孔隙空间都可以被侵入(Heiß et al. 2011)。在宏观尺度上,孔隙尺度的非均质性在代表性单元体积中被平均,不再考虑精确的孔隙几何形状。大量的试验工作是在土柱试验中进行的,土柱试验可以看作准一维(1D)系统。然而,当处理现场规模的问题时,驱油过程非常复杂,即使现场条件在实验室中永远无法完全重现,特别是关于多孔介质的非均质性,仍然有很多东西需要从这些努力中学到。从这个意义上讲,为了理解关键过程(例如,Brusseau et al. 2002;Fagerlund et al. 2007;Page et al. 2007;Heiß et al. 2011;Rasmusson et al. 2017;Van De Ven et al. 2020)。特别是,研究了不同土壤和结构,如均匀、分层或高度非均匀土壤(例如Kueper et al. 1989;Dawe et al. 1992;Illangasekare等人,1995;Oostrom et al. 1999;Zhang and Smith 2002;Grant et al. 2007;Fagerlund et al. 2007;Heiß et al. 2011)。半透明沙盒实验的优点是实时跟踪两种流体相,同时允许定量流体饱和度。虽然这些实验研究涉及了与混相和非混相驱移相关的许多方面,如宏观准俘获、指状发育、位移前沿形态、过渡带演化、残余俘获或被捕获NAPL溶解等方面的研究,但没有一个是针对用(智能)反应示踪剂测量位移前沿的。

非混相位移和前缘形态的达西尺度模拟

在大空间尺度上模拟非混相驱替过程时,达西尺度模型可以捕捉到驱替前缘过渡带的形态。通过对亚网格达西尺度非均质性的影响进行平均,使达西尺度模型的尺度得到提升。高低饱和度过渡带的生长速度与位移锋的形态密切相关,是放大模型应复制的关键特征。在达西尺度上,驱替锋面不是孔隙尺度上的真正界面,而是驱替流体饱和度的最外层等值线。先前对非混相驱替的达西尺度升级研究已经得出了可以根据前缘稳定性进行分类的结果(如图1)。Nœtinger等人(2004)观察到,当迁移率较好时,过渡带在整个时间内变得稳定,并且可以通过流体性质、相关长度和渗透率场方差来量化。对于中性稳定的位移,过渡带的增长与色散项相关(例如,Langlo和Espedal 1994;Neuweiler et al. 2003),对于没有重力或毛细力的不稳定情况,预计随时间的增长将呈线性增长。

图1
figure 1

从初始条件(左)开始,指法锋面在线性位移中发展的示意图:平滑的、保守的、增加的、分支的锋面形状(根据Bakharev et al. 2020的分类)。在右边,放大的孔隙尺度区域显示了一个流体-流体界面,在这里发生了动力学界面敏感示踪剂的水解反应(如式(1)所示,KIS示踪剂的水解反应在图中用a:苯萘-2-磺酸盐,B:萘-2-磺酸酸,C:苯酚表示)

动力学界面敏感(KIS)示踪剂

动力学界面敏感示踪剂是Schaffer et al.(2013)针对超临界CO2地质封存应用过程中非润湿/润湿相流体界面的量化和前沿跟踪而开发的一类新型反应性示踪剂。所开发的稳定的KIS示踪剂是一种非极性水解酚酯(即苯萘-2-磺酸盐,2-NSAPh, CAS 62141-80-4),溶解于非水相(如NAPL,超临界CO2)中,然后注入含水层。在与地层流体(盐水)接触后,KIS示踪剂在界面处发生不可逆水解反应。KIS示踪剂水解成两种产物(一种酸和一种酚),这两种产物都是高度水溶性的,而回分配到非润湿相可以忽略不计。因为示踪剂的反应动力学在实验室批量实验中得到了很好的研究(Schaffer et al. 2013;tatatomir et al. 2018),测量的反应产物浓度可用于反算流体-流体界面面积。界面处的水解反应可描述为:

(1)

式中为反应速率系数,其中n、w分别为非润湿相和润湿相。静态批量实验表明,2-NSA在正辛烷/纯水流体体系中水解,其浓度曲线随时间呈线性关系,动力学速率为零级。这代表了2- nsafh作为KIS示踪剂适用性的一个关键假设(Schaffer et al. 2013)。

Tatomir et al.(2016)在实验室实验和理论研究中为KIS示踪剂的设计和应用建立了数学和数值框架。KIS示踪剂设计用于测量瞬态非混相排水过程中的流体-流体界面面积。Tatomir等人(2018)首先在由玻璃微珠组成的多孔介质的控制柱实验中验证了示踪剂应用的概念。注入正辛烷作为NAPL(溶解了KIS示踪剂),排干最初充满玻璃珠的水饱和柱。在柱出口按规定的时间间隔采集水样,测量流体体积的突破曲线和水相中2-NSA浓度。实验数据采用达西尺度、两相流、反应输运模型对KIS示踪剂进行解释(tatatomir et al. 2018)。对于平均直径为240 μm的玻璃微珠,测量所得的最大比毛细管相关界面面积在500至540 m-1之间(Tatomir et al. 2018)。此外,为了了解水动力停滞区如何影响KIS示踪剂的输运,Gao等人(2021a)开发了KIS示踪剂的孔隙尺度、两相反应输运模型。Gao等(2021a)通过分析流动区和停滞区流体-流体界面面积的大小和反应溶质质量,提出了KIS示踪试验确定位于运动锋面的流动毛细管相关界面面积。Gao等(2021b)进一步考虑了矿物颗粒表面粗糙度变化的条件。他们发现,只有当“均方根粗糙度”大于3 μm时,才需要考虑移动质量保留项,从而得出结论,当颗粒表面粗糙(例如天然土壤)时,KIS示踪剂方法也适用于测定毛细管相关界面面积。

动机

尽管之前的实验和数值研究提高了KIS示踪剂方法的可靠性,但达西尺度多孔介质的非均质性如何影响KIS示踪剂测试和相应的btc的答案尚不清楚。通常,所有天然含水层都表现出一定程度的非均质性;因此,为了进一步将KIS示踪技术推向油田规模应用,有必要考虑多孔介质的非均质性因素。如图1所示,非均质性的存在可以改变移动锋面的形状。最初,位移锋面的轮廓被考虑为“光滑条件”,即具有较小的锋面粗糙度,但由于多孔介质的非均质性和流体-基质相互作用,可以发展出几种指法情景,具有不同的锋面粗糙度。将KIS示踪剂应用于这样的前沿将允许通过解释示踪剂btc来研究其时间和空间演化。该概念表明,较大的界面面积导致示踪剂在润湿相的反应质量增加。

客观的

本研究的主要目的是了解锋面形态,即由于非均质性的存在而引起的位移锋面变形如何影响KIS示踪剂测试获得的btc浓度。该研究旨在确定btc浓度与比界面面积、前缘形态(过渡区大小、前缘长度)和多孔介质非均质性之间是否存在相关性。

采用达西尺度的两相反应输运模型,模拟和研究了二维非均质多孔介质中KIS示踪剂在一次排水过程中的输运。该区域由两种多孔介质(即细玻璃珠和粗玻璃珠)占据的透镜组成,共产生15种不同的非均质模式。这些异质性形成了规则的模式,并被任意选择,以产生不同的指法和沟道分布,这也可以在实验室实验中实现。

本文组织如下:“数学模型”部分解释了多孔介质中含反应性示踪剂输运的两相流的数学模型,同时考虑了流体-流体界面上的反应;“数值模型的建立和数据处理”一节介绍了示踪数据分析的问题和步骤;结果在“结果和讨论”一节中讨论;“总结与结论”部分列出了主要结论。


目录

摘要。
的简历
Resumen
摘要
Resumo
介绍
数学模型
数值模型建立和数据处理
结果与讨论
总结与结论
数据可用性
参考文献。

作者信息
道德声明







#####

数学模型

多孔介质两相流模型

排水过程定义为湿润相被非湿润相取代,可以用多孔介质中非混相两相流宏观守恒方程来数学表示:

(2) (3)

在α表示阶段(w表示润湿阶段和n非润湿相),Sα相饱和度,ρα相密度,ϕ是孔隙度、K是内在渗透率张量,krα相的相对渗透率,μα相粘度,pα相的压力,问α是体积源或汇项,vα是液体的表观速度扩展多相达西定律,和g是重力项。偏微分方程组由下列方程封闭:

(4) (5)

其中PC为毛细管压力。

饱和度和毛细管压力之间的函数相关性已经被许多研究者推导出来(Leverett 1941;布鲁克斯和科里1964;van Genuchten 1980)。在本研究中,通过室内实验确定的宏观毛细管压力-饱和度关系用Brooks-Corey模型表示:

(6)

式中,pd为进入压力,λ为孔径分布参数,有效饱和度Se定义为:

(7)

其中Swr为残余湿相饱和度。

相对渗透率-饱和度关系是根据burtine定理(burtine 1953;Helmig 1997):

(8) (9)

本文讨论的多孔介质系统中两相流的进一步假设是:(1)两种流体不混溶,不可压缩,在等温条件下运动;(2)固体基质不可压缩,不可变形。

KIS示踪反应输运模型

在不混相的两相流系统中,如正辛烷和水在填充玻璃微珠的柱中,KIS示踪剂仅存在于非润湿相,而水解反应副产物仅存在于润湿相,即不允许或假定存在反分配。因此,理论上,求解每个组分(见式1)、酯/KIS示踪剂、酸和醇需要一个输运方程。实验上,仅测量废水中收集的水中的酸浓度(例如,Tatomir等人,2018年)。此外,各组分之间互不影响,也不发生进一步的二次反应,也不存在额外的传质过程(例如,正辛烷溶解于水相,或水溶于正辛烷相)。随后,由于零级反应动力学和丰富的KIS示踪剂最初存在于非润湿相,示踪剂分子的耗尽和运输不需要考虑。因此,对于多孔介质中不混相两相流中KIS示踪剂反应输运模型的建立,一个输运方程就足以求解酸水解副产物的输运。

Tatomir等人(2018)证实了KIS示踪剂在非混相排水过程中的反应输运模型。酸的输运由平流-分散-反应方程(Eq. 10)描述,它与两相流方程系统(Eq. 2-5)解耦求解。

(10)

式中为组分酸在水相中的浓度(κ) w,为分散系数,为反应源项。分散系数可由= vwαL计算,其中αL为酸的纵向分散度。在玻璃微珠填充柱中,通过荧光示踪实验测定αL为αL = 10-3 m (tatatomir et al. 2018)。请注意,当存在另一种流体时,在单相流动条件下测量的分散性不一定有效(Karadimitriou et al. 2016)。KIS示踪剂在流体-流体界面上的水解反应速率表示为:

(11)

其中芒为流体-流体界面面积。

恒定的反应速率意味着KIS示踪反应产物的浓度取决于流体-流体界面面积和两种流体相互接触的持续时间。界面面积越大,反应产物的质量越大,同样,两相流体接触的时间越长,反应溶质的质量也越大。

显式界面面积模型

通过假设awn = awn(Sw, pc)的函数关系,将特定的流体-流体界面面积纳入两相反应输运模型,该函数关系可简化为排水和吸积过程的单值关系(Niessner和Hassanizadeh 2009)。tatatomir等人(2013)使用了一个能够避免非物理毛细管和饱和度值的多项式表达式:

(12)

式中a0、a1、a2、a3和分别为上述多项式拟合实验数据或模型确定的5个参数。本研究中两种多孔介质的参数a0, a1, a2, a3(表1所示)是通过将多项式拟合Grant和Gerhard(2007)的热力学驱动的隐式界面面积模型得到的。该模型假设界面面积直接受到系统所做的功的影响,因此界面面积与压力-饱和度曲线下的面积成正比(Grant and Gerhard 2007)。详细的程序可以在Tatomir等人(2018)中找到。

表1多孔介质(细玻璃微珠GB55和粗玻璃微珠GB240)和模拟所用流体参数(案例1)

数值模型建立和数据处理

流动池非混相驱替的模型应用

中等规模的流动池是KIS示踪技术在实际应用中发展的下一步。它们可以实时跟踪流体阶段和移动前沿,以及饱和度的量化。因此,模拟域是一个0.22 m × 0.2 m的中尺度流池。

边界和初始条件

结构域最初被水完全饱和,溶解了KIS示踪剂的正辛烷从顶界注入。因此,在作为入口的上边界处设置非润湿流体比通量为qn = 9.26 × 10-6 m/s的诺伊曼边界条件,在作为出口的下边界处设置Dirichlet边界条件(恒定润湿相压力pw = 1 × 105 Pa,非润湿相饱和度Sn = 0),区域左右两侧为无流边界,如图2a所示。畴内初始条件为pw = 1 × 105 Pa, Sn = 0,无溶质存在,即初始浓度c = 0。溶质产生于湿润流体和非湿润流体同时存在的区域(公式1)。

图2
figure 2

图a模拟域(边界条件,初始条件和监测线标记)和b在KIS示踪剂实验建模中使用的异质性模式

域几何

在tatatomir等人(2018)和(2022)进行的柱状实验中,使用了两种不同类型的多孔介质——粗玻璃珠砂和细玻璃珠砂,以在研究区域产生不同的非均质模式。异质性模式的灵感来自文献中报道的实验室实验(即Heiß et al. 2011),并被选中,以便在未来的实验工作中实施。

研究区域被划分为77个方形透镜(11个水平,7个垂直),一些填充细砂,而另一些填充粗砂。方形透镜的边长为0.02米。通过细砂透镜和粗砂透镜的组合,可以形成不同类型的非均质多孔介质。共考虑了15种不同的异质性模式,如图2b所示。

这些非均质模式通过改变包裹体数量及其空间分布覆盖了广泛的几何形状,即:(1)低导电性包裹体在高导电性介质中形成规则或随机模式(模式3 - 10),(2)低导电性区域内低连通性的高导电性包裹体(模式11和12),以及(3)高导电性包裹体形成高导电性直通道(模式13和14)或弯曲通道(模式15;图2 b)。

整个区域由三部分组成:(1)入口附近的矩形区域(y > 0.18 m),(2)区域中心的矩形区域(0.04 m < y < 0.18 m)和(3)出口附近的矩形区域(y < 0.04 m)。设置入口和出口边界附近的两个矩形区域是为了避免边界对所得突破曲线的任何影响。流体和两种多孔材料的性质见表1。

异构介质参数

描述两种砂组成的多孔介质宏观非均质性的一个参数是细砂(Vfine)所占区域体积与整个研究区域(Vdomain)体积之比(Rfine)。

(13)

此外,高导电性包裹体的空间分布也会影响多孔介质的水力参数,进而影响两相流和示踪剂输运过程(Hunt et al. 2014)。对于相同Rfine值的模式,当高导电性包裹体连接较好(如形成较强的优先流动通道)时,模式的等效渗透率显著增大(Colecchio et al. 2021)。因此,等效渗透率与几何平均渗透率的偏离表明了高导电性包裹体连通性的大小。通过模拟稳态单相流(进口处比通量q = qn恒定),得到各流型的等效渗透率Keq:

(14)

式中,L为进出口纵向距离,q为比通量,pw in和pw out分别为进出口平均湿相压力。模式的几何平均渗透率可计算为:

(15)

式中kf和kc分别为细砂和粗砂的渗透率,nf和nc分别为细砂和粗砂占据的透镜体数,nt为透镜体总数。因此,有效渗透率与几何平均渗透率之比可计算为:

(16)

当高导电性夹杂物分布均匀时,RK更接近于1,当高导电性夹杂物沿纵向(y轴)连通性增加时,RK变大。

问题定义

研究了两种情况:情况1:所谓的标准情况,其参数如表1所示;情形2:将非均质细砂包裹体渗透率降低至1 × 10-13 m2,以增强位移前沿变形(即3-15几何模式),其他参数均与情形1相同。因此,对于15种非均质模式,总共进行了28次模拟(模式1和模式2是均匀的,仅在情况1中计算),以了解(宏观尺度)多孔介质非均质性如何影响从KIS示踪剂实验中获得的btc浓度。假设示踪剂的动力学速率系数为1.5 × 10-11 kg m-3 s-1。为了监测驱替过程并分析得到的示踪剂突破曲线,在y = 0.05处定义一条监测线(见图2a)。

数据处理

进一步讨论了用于解释数据和获得浓度btc和平均比界面面积的程序。通过测量线计算水中酸的平均溶质浓度,得到浓度BTC:

(17)

其中,MBTC和分别为溶质质量通量和通过测量线的水量通量。这两个通量可以通过积分得到:

(18) (19)

式中,L为测量线长度。另外,域内总界面面积可计算为:

(20)

式中Vb为研究区域内多孔介质的体积。因此,域内平均比界面面积可计算为:

(21)

在本研究中,过渡区被定义为饱和度发生强梯度的前沿区域(Heiß et al. 2011)。该区域位于Sn = 0.01等高线与激波饱和度(Sshock)之间。当非润湿饱和度大于激波饱和度时,前缘的饱和梯度迅速减小,由分数阶流动函数得到(式22):

(22)

激波饱和度为下式(Bakharev et al. 2020)的解:

(23)

此外,还测量了Sn =激波时前缘饱和等值线的长度,在“结果和讨论”一节中称为“前缘长度”。利用COMSOL内置的数据处理工具测量饱和等值线的时间变化。饱和等值线的长度是反映锋面变形程度的一个指标。等值线越长,锋面变形越大。

数值实现

描述KIS示踪剂副产物酸在多孔介质中的两相流和反应输运的控制方程组(公式2-12)在商用有限元模拟软件COMSOL MultiphysicsTM中实现。该偏微分方程组由基本模块写入PDE接口,并由多额大规模并行稀疏直接求解器(MUMPS)求解。控制方程可以使用压力-饱和公式(Helmig 1997)或全局压力公式(Douarche et al. 2022),本研究采用前者,因为它有利于方程的顺序求解。Tatomir等人(2016)实施了COMSOL模型,并进行了敏感性分析,以确定KIS示踪剂在流动和输送参数变化方面的行为。Tatomir等人(2018)通过将COMSOL实现的模型与在填充玻璃珠的柱中进行的排水实验结果进行比较,对COMSOL模型进行了验证。COMSOL模型通过与DuMuX (Flemisch et al. 2011)的代码相互比较进一步得到验证,DuMuX是一个用于模拟多孔介质中流动和输输过程的开源学术代码(Tatomir et al. 2018)。空间离散采用有限元法,时间离散采用后向欧拉法。初始时间步长为0.001 s,最大时间步长为5 s。网格单元为正三角形,边长为2.6 mm。总的来说,网格由19662个元素组成。所有的计算都在一个八核CPU上执行,运行频率为4.3 GHz,内存为128 GB。